Repozytorium

Thermodynamic stability and speciation of Ga(III) and Zr(IV) complexes with high-denticity hydroxamate chelators.

Autorzy

Yuliya Toporivska

Andrzej Mular

Karolina Piasta

Małgorzata Ostrowska

Davide Illuminati

Andrea Baldi

Valentina Albanese

Salvatore Pacifico

Igor O. Fritsky

Maurizio Remelli

Remo Guerrini

Elżbieta Gumienna-Kontecka

Rok wydania

2021

Czasopismo

Inorganic Chemistry

Numer woluminu

60

Strony

13332-13347

DOI

10.1021/acs.inorgchem.1c01622

Kolekcja

Naukowa

Język

Angielski

Typ publikacji

Artykuł

Streszczenie

Increasing attention has been recently devoted to 89Zr(IV) and 68Ga(III) radionuclides, due to their favorable decay characteristics for positron emission tomography (PET). In the present paper, a deep investigation is presented on Ga(III) and Zr(IV) complexes with a series of tri-(H3L1H3L3H3L4 and desferrioxamine E, DFOE) and tetrahydroxamate (H4L2) ligands. Herein, we describe the rational design and synthesis of two cyclic complexing agents (H3L1 and H4L2) bearing three and four hydroxamate chelating groups, respectively. The ligand structures allow us to take advantage of the macrocyclic effect; the H4L2 chelator contains an additional side amino group available for a possible further conjugation with a biomolecule. The thermodynamic stability of Ga(III) and Zr(IV) complexes in solution has been measured using a combination of potentiometric and pH-dependent UV–vis titrations, on the basis of metal–metal competition. The Zr(IV)-H4L2 complex is characterized by one of the highest formation constants reported to date for a tetrahydroxamate zirconium chelate (log β = 45.9, pZr = 37.0), although the complex-stability increase derived from the introduction of the fourth hydroxamate binding unit is lower than that predicted by theoretical calculations. Solution studies on Ga(III) complexes revealed that H3L1 and H4L2 are stronger chelators in comparison to DFOB. The complex stability obtained with the new ligands is also compared with that previously reported for other hydroxamate ligands. In addition to increasing the library of the thermodynamic stability data of Ga(III) and Zr(IV) complexes, the present work allows new insights into Ga(III) and Zr(IV) coordination chemistry and thermodynamics and broadens the selection of available chelators for 68Ga(III) and 89Zr(IV).

Słowa kluczowe

Reaction mechanisms, Metals, Ligands, Titration, Stability

Licencja otwartego dostępu

CC-BY

Licencja na prawach której można swobodnie kopiować, rozprowadzać, zmieniać i remiksować objęty prawem autorskim utwór (Utwór-przedmiot prawa autorskiego) pod warunkiem podania imienia i nazwiska autora utworu pierwotnego oraz źródła pochodzenia utworu.

Pełny tekst licencji: https://creativecommons.org/licenses/by/3.0/pl/legalcode

Adres publiczny

http://dx.doi.org/10.1021/acs.inorgchem.1c01622

Strona internetowa wydawcy

https://www.acs.org/content/acs/en.html

Podobne publikacje
2017
2008

Synthesis and characterization of mixed-metal aryloxo-organometallic precursors for oxide-ceramic materials.

John Łukasz, Utko Józef, Szafert Sławomir, Jerzykiewicz Lucjan B., Kępiński L., Sobota Piotr

2021

Combination of "Buttressing" and "Clothespin" effects for reaching the shortest NHN hydrogen bond in proton sponge cations.

Ozeryanskii Valery A., Marchenko Andrey V., Pozharskii Alexander F., Filarowski Aleksander, Spiridonova Darya V.

  • 28
    Październik 2021
    12:00

    Publiczna obrona rozprawy doktorskiej mgr Wioletty Szaniawskiej (Gul)

    zdalnie (MS Teams)
  • 22
    Październik 2021
    11:00

    Publiczna obrona rozprawy doktorskiej mgr Yuliyi Toporivskiej

    Uprzejmie informujemy, że w dniu 22 października 2021 r. o godz. 11:00 odbędzie się publiczna obrona rozprawy doktorskiej mgr Yuliyi Toporivskiej na temat: "Efficient chelating agents for Zr(IV) ions: design, synthesis and thermodynamic ...

    zdalnie (MS Teams)
  • 19
    Październik 2021
    10:15

    5. posiedzenie Rady Wydziału Chemii

     Wrocław, dnia  12 października 2021 r.   ZAPROSZENIE Uprzejmie zapraszam na 5. posiedzenie Rady Wydziału, które odbędzie się dnia 19 października 2021 r.  o  godz. 10.15   (tryb zdalny)   Porządek dzienny: Informacje ...

    zdalnie
  • 14
    Październik 2021
    01:15

    Publiczna obrona pracy doktorskiej mgr Martyny Ksiądzyny

    zdalnie (MS Teams)
  • 28
    Wrzesień 2021
    12:00

    Publiczna obrona pracy doktorskiej mgr Patrycji Męcik

    zdalnie (MS Teams)